林丹汗即位後，進行全面調整。他爭取黃教僧侶封建主的，接受沙爾巴呼圖克圖的灌頂戒教，稱「林丹呼圖克圖汗」。又下令將108函的《甘珠爾》經典譯成蒙古文，用金字抄寫在藍紙上。編纂蒙古文《大藏經》，並興建了著名的寺院「察干召」（今白寺）。
在林丹汗的倡導下，黃教在蒙古左翼諸部傳播開來，寺宇林立，僧眾遍地，每個家庭都派一子出家為僧。喇嘛教迅速為蒙古貴族和民眾所接受。喇嘛們用千金鑄造嘛哈噶喇金佛。傳國玉璽、嘛哈噶喇金佛、金《甘珠爾》經被視為三大法寶。改奉紅教後，信奉黃教的漠北喀爾喀和右翼三萬戶的各部汗、濟農、諾延、台吉，與林丹汗逐漸有所疏遠。
由於漠南蒙古東介於明朝與後金之間，具有重要戰略地位，而成為後金與大明的爭奪對象。後金與察哈爾部之間鼎立的矛盾中，明廷與後金的矛盾是主要的。
明朝主要採取「以西虜制東夷」的策略，聯合林丹汗，共同抵禦後金。林丹汗向明廷提出「助明朝、邀封賞」。明廷每年給林丹汗賞銀先為4000兩，後增至4萬兩，再增至8萬兩，爾後增至14萬兩。
崇禎二年（1629年）崇禎命王象乾與袁崇煥共商對策，朝庭以牛羊、茶果、米谷、布匹、金銀為撫金，換取察哈爾林丹汗不犯邊，而求得西邊安靖；明廷得以集中力量，對付後金。
林丹汗接受明朝撫賞，又妨礙後金攻明，後金為著對抗明朝，必須先征撫察哈爾林丹汗。因此，皇太極與林丹汗之間的爭戰已不可避免，林丹對明朝索要撫賞，忽即忽離。而對待後金由輕慢而轉為畏懼。
萬曆四十七年即天命四年（1619年）十月，林丹汗遣使後金，狂稱「統四十萬眾蒙古國主巴圖魯成吉思汗，問水濱三萬人滿洲國主」。後金諸貝勒大臣見林丹汗來書大怒，要將其來使一半斬殺、另一半劓鼻馘耳放歸。
努爾哈赤說使者無罪，暫時扣留，待派使臣返回後再做處理。努爾哈赤遣使繼書報林丹汗。林丹汗把後金的使者也關了起來，對努爾哈赤來書做出回答。努爾哈赤誤聞使臣被林丹汗所殺，要斬林丹的使者，但後金使臣卻買通看守者逃了回來。
努爾哈赤攻佔瀋陽、遼陽後，後金同察哈爾的關係又發生了新的變化。
林丹汗實行錯誤政策，加速了察哈爾內部的分崩離析，他對各部落掠土地，劫牛羊，窮奢極欲，暴虐無道，自恃士馬強盛，橫行漠南，破喀喇沁，滅土默特，逼喀爾喀，襲科爾沁。史載察哈爾部屬五路頭目的妻子，被林丹汗重臣貴英強佔。
察哈爾的許多部落，因對林丹汗不滿，逐漸依附於後金，與後金盟誓。科爾沁等部在後金等援助下，打退了林丹汗的軍事進攻。天命汗憑借有利的形勢，向漠南蒙古發動軍事攻勢。此役，後金軍掃擊巴林、巴岳特、烏濟業特三部牧地，俘獲56萬多人畜。這是後金軍大規模進攻蒙古的開始。此後，又有許多蒙古部落依附後金。
1627年林丹汗派兵收服右翼鄂爾多斯、喀喇沁、土默特等部，與喀爾喀部卻圖汗結為聯盟，聲威大振，所轄地域東起遼東，西至甘肅。
但是好景不長，皇太極即位後，把林丹汗做為主要的敵人。大明崇禎元年1628年，派遣貝勒阿濟格與老哈河上游受林丹汗統治的喀喇沁部會盟，共擊林丹汗，皇太極次以「盟主」的身份發號施令。
9月，皇太極親率大兵至綽洛郭爾，宴會察哈爾部控制下的敖漢、奈曼、札魯特和喀喇沁等部領兵前來的諸首領。聯合組成大軍十萬，在土默特的召城一戰中，消耗了林丹汗精銳兵力四萬餘人，這使得林丹汗的實力大為削弱。
皇太極通過對察哈爾部的次進兵，確立了對漠南蒙古東面諸部的盟主地位，建立了蒙古歸附各部對後金的臣屬關係。林丹汗受到皇太極的威逼開始西遷。
崇禎六年4月，皇太極再率大軍西進，多爾袞從征。初九，大軍到西拉木倫河時，沿途蒙古各貝勒率所部兵來會，共同大舉進攻察哈爾部，面對勢力遠勝自己的敵軍，林丹汗無奈自歸化城驅人畜十萬渡黃河西逃。
後金沒能與林丹漢交戰，在經宣府、張家口等地，大肆侵入大明領地搶掠，飽欲而返。七月二十四日，皇太極率軍回到瀋陽。
蒙古各部面對已經大勢已去的大汗，部眾十之七八在途中散去。這些散去的部眾歷史上都會歸附後金，李鴻基當然不能看著不管，若此次能集結重兵對抗滿人，恐怕大數人會選先擇投靠闖軍，畢竟闖軍一直和蒙古人做生意，雙方已建立了良好的關係。
此次歸獲闖軍的兩個部落一個叫漠西額魯特，首領名叫巴圖爾洪台吉，此時李鴻基並不知道這個叫巴圖爾洪台吉的人第四個兒子就早後來建立准葛爾王國的葛爾丹。
另一個部落是喀爾喀部，首領叫卻圖，他本與林丹汗結成同盟共同對付後金，林丹汗遠遁，卻圖汗面對後金的數萬鐵騎，害怕報復，只得也歸獲闖軍。
李鴻基得到兩個部落的投城，大喜過望，對蒙古其它各部更有信心，剛到榆林，馬上就吩咐接見兩人。
巴圖爾洪台吉和卻圖兩人投靠闖軍後，雖然闖軍對他的部下發餉發地，但兩人以前對部下生殺以奪的權力卻再也沒有了，不免有點牢騷，但他們的部下編入了闖軍後，待遇比以前好了許多，每個人都高高興興，即使他們想反悔也拉不走這些人，只得認命。